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向景教授课题组在Nature系列刊物《Communications Chemistry》发表重要研究论文

3月29日,美高梅mgm平台向景教授以第一和通讯作者身份在Nature系列刊物《Communications Chemistry》发表了题为“Photochemical nitrogenation of alkanes and arenes by a strongly luminescent osmium(VI) nitride complex“的研究论文。论文详细阐述了在可见光的驱动下,金属锇的氮化物(Os≡N)直接将N原子转移到稳定的烷烃(如环己烷)和芳香烃(如苯环)的化学反应,这是目前所报道活性最高的金属氮化物。

金属氮化物(M≡N)是生物体系中固氮酶的重要中间体,它们也是一类潜在的能够将各种有机底物直接氮化的试剂。虽然利用金属氮化物激活各种有机物的化学反应已被广泛的研究,但用它们活化饱和C-H键如环己烷的研究尚未见报道,尤其是芳香C-H烃键如苯环的直接氮化反应更是无人涉及。这主要是这些化合物具有很高的键离解能(BDE)(如BDE环己烷= 95.4 kcal mol?1),因此实现它们的氮化是极具有挑战性的。

考虑到先前所开展的工作全部是基于金属氮化物的基态活性研究,利用太阳能产生一种高活性的激发态金属氮化物无疑将开辟一条全新的反应路线。向景教授课题组经过多年的努力尝试,首次得到一个具有配体到金属跃迁(LMCT)发光特性的金属氮化物(NO2-OsN)。

在可见光的驱动下,该金属氮化物具有明显的自由基活性,不仅能够活化饱和烷烃,还能直接将N原子转移到苯环。这是目前所报道化学反应活性最高的金属氮化物,因而具有广泛的研究价值和应用前景。目前,课题组正在利用太阳能进一步提高它们的化学反应活性,以期实现各种有机底物的催化氮化反应。

该项目得到国家自然科学基金委和美高梅mgm平台青年科研团队建设经费的资助。项目研究工作以长江大学为第一完成单位,同时香港城市大学刘大铸(讲座教授)课题组和香港大学支志明(院士)课题组也协助完成了部分工作。我校研究生金欣欣、苏乾乾积极参与了本项研究工作,同时,两位同学近期也以第一作者身份分别在美国化学会《Inorganic Chemistry》(IF = 4.700, JCR一区)、英国皇家化学会《Inorganic Chemistry Frontiers》(IF = 5.106, JCR一区)杂志各自发表了一篇重要论文。

论文链接:https://www.nature.com/articles/s42004-019-0142-3

 

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